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? ? ? ?全固態鋰電池通過以固態電解質替代易燃的有機電解液，并兼容高容量鋰金屬負極，有望實現高安全性和能量密度，并實現在極低溫、高溫等極端環境下的應用。然而，目前固態電解質本身的鋰離子傳輸穩定性及析鋰（鋰離子在電解質內部得電子被還原）引發的短路問題，長期制約其發展。由于觀測技術限制，固態電解質短路失效的納米尺度起源尚不明確。

? ? ? ?近日，中國科學院金屬研究所王春陽研究員聯合加州大學爾灣分校忻獲麟教授、麻省理工學院李巨教授取得重要突破。研究團隊利用原位透射電鏡技術首次在納米尺度揭示了無機固態電解質的短路演化機制，研究成果于5月20日發表于《美國化學會會刊》。

? ? ? ?原位電鏡觀察表明，固態電解質內部缺陷（如晶界、孔洞等）會誘發鋰金屬析出和互連，并形成電子通路，導致短路分兩階段發生：

軟短路階段：缺陷處產生納米級鋰金屬的析出與瞬時互連，引發可逆的非法拉第電子擊穿；

硬短路階段：高頻軟短路和短路電流增加使電解質從絕緣體轉變為類憶阻器導體，同時析鋰和“浸潤”引發“類液態金屬脆化”開裂，最終導致不可逆短路。該失效機制在NASICON型和石榴石型無機固態電解質中具有普遍性。

圖1. 無機固態電解質中的軟短路—硬短路轉變機制示意圖以及其抑制機理

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? ? ? ?基于此，研究團隊利用三維電子絕緣且機械彈性的聚合物網絡，發展了無機/有機復合固態電解質，有效抑制鋰金屬析出、互連及其誘發的短路失效，顯著提升電化學穩定性。該研究為固態電解質的納米尺度失效機理提供了全新認知，為新型固態電解質的開發提供了理論依據，有望加速全固態電池產業化進程。

圖2. 有機—無機復合固態電解質中的穩定鋰離子傳輸